近日，合肥工業(yè)大學化學與化工學院從懷萍教授課題組與中國科學技術大學俞書宏院士研究團隊等合作，研發(fā)了一種獨特的星型聚合物納米復合水凝膠墨水，實現了高韌性、可修復再生多功能水凝膠薄膜的快速印刷與表面圖案化，并成功構筑了多種高性能濕度響應柔性傳感電子器件。相關研究成果以“Rapid Printing and Patterning of Tough, Self-Healable and Recyclable Hydrogel Thin-Films toward Flexible Sensing Devices”為題發(fā)表在美國化學會《納米快報》上（Nano Lett. 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02446），論文的第一作者是青年教師秦海利副教授。

近年來，二維柔性薄膜電子器件因兼具優(yōu)異的機械柔韌性和刺激-信號轉換能力而引起廣泛的研究興趣。水凝膠具有優(yōu)異的生物相容性、高含水量和機械彈性，尤其是其獨特的等級多孔結構和溶脹性能有利于便捷有效地負載化學物質，從而高效地實現材料的功能化。因而，水凝膠作為一種理想的聚合物基質，通過復合導電基元并合理設計表面結構，在構建智能響應柔性薄膜電子器件領域具有顯著優(yōu)勢。當前，研究人員采用多種“自下而上”策略，利用小分子單體、聚合物的交聯作用或嵌段聚合物的組裝作用等，制備了一系列柔性水凝膠薄膜。然而，如何精準控制薄膜厚度、構筑表面微觀圖案以及解決嚴苛條件下造成的小尺寸制備等問題仍然存在巨大挑戰(zhàn)。同時，日益嚴峻的能源和環(huán)境問題也對未來柔性電子器件的可持續(xù)發(fā)展提出了更高的要求，電子器件的自修復和可回收等也成為當前材料領域亟待解決的重要問題。

為此，研究團隊協(xié)同納米復合引發(fā)、金屬配位作用和原位聚合技術，合成了以星型聚合物為基本單元的新型納米復合水凝膠墨水。利用該凝膠墨水獨特的水中溶解行為，研究人員發(fā)展了一種簡易高效的滑動鑄造技術，實現了大面積水凝膠薄膜的快速印刷和表面圖案化。通過調節(jié)滑動速度和次數以及星型聚合物濃度等條件，水凝膠薄膜厚度可以在數百納米至幾微米范圍內得到精細調控。通過調節(jié)墨水的組成和基底表面結構，可獲得一系列多功能水凝膠薄膜。運用凝膠聚合物網絡中星型聚合物臂與臂之間的氫鍵以及核與臂之間的金屬配位作用，薄膜表現出多重刺激下的自修復行為。此外，星型聚合物臂/臂之間氫鍵作用的可逆性賦予水凝膠薄膜獨特的可回收再利用能力。

研究團隊還發(fā)展了新型的修復誘導橫向與縱向組裝機制，以及印刷圖案化集成策略，以所制備的多功能凝膠薄膜作為材料基元并利用其獨特的濕度響應性，分別實現了濕度響應柔性驅動開關、柔性電容式傳感器和非接觸柔性電子皮膚的構筑。該研究中發(fā)展的快速印刷圖案化技術在大面積制備和組裝柔性薄膜領域具有廣泛適用性，將對柔性電子器件領域產生積極影響。

該研究工作得到了國家自然科學基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金、安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新項目、安徽省重大專項、安徽省自然科學基金等項目的資助。